广州地化所在中条山地区发现古元古代沉积岩型

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摘要:甲烷是天然气的主要组分, 在沉积盆地中以各种形式的天然气藏聚集,成为重要的化石能源。此外,甲烷也存在于地幔至下地壳的广泛地球空间中。甲烷是仅次于CO2的温室气体,由于人类对

甲烷是天然气的主要组分, 在沉积盆地中以各种形式的天然气藏聚集, 成为重要的化石能源。此外, 甲烷也存在于地幔至下地壳的广泛地球空间中。甲烷是仅次于CO2的温室气体, 由于人类对天然气的开发, 其平均浓度已从工业革命前的680 ppbv剧增至2010年的1799 ppbv。研究认为, 甲烷氧化为CO2并沉淀为次生方解石, 是阻止甲烷从地壳向大气渗漏的有效机制。目前, 微生物作用氧化甲烷并沉淀次生碳酸盐岩矿物的现象已在海底或湖盆沉积物中有所报道。但是, 沉积盆地中天然气藏埋深一般在几千米, 气藏温度一般高于80 °C, 甚至达到200 °C以上, 已不适合微生物的生存。前人实验表明, 在350~650 °C的高温条件下, 高价铁/锰等可以诱发甲烷热氧化。然而, 该反应在沉积盆地较低的温度条件下能否发生仍不清楚, 其在地球系统碳汇中的作用更无从谈起。

地球与空间科学学院研究员沈冰为本论文的通讯作者,副教授董琳为共同第一作者,博士后黄康俊和博士研究生郎咸国均参与了该项研究。该项研究得到了国家自然科学基金委以及“青年千人”计划等的资助。

近百年来,“臼齿构造”的成因机制和地质意义一直是众多地质学家关注的焦点问题。在距今约25~7.5亿年前的元古代地层中广泛发育一种特殊的碳酸盐岩沉积构造,因其形似“臼齿”,并且由等粒微亮晶方解石充填,故被称为“臼齿构造”。“臼齿”碳酸盐岩因其独特的形态特征以及谜一样的方解石的填充机制引起了沉积学家的广泛关注。更值得一提的是,臼齿构造消失的时候地球也正发生一系列剧烈变化——大气的氧化、全球冰期和动物的出现等,它们之间是否有必然联系尚不得而知。

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北京大学地球与空间科学学院、北京大学造山带与地壳演化教育部重点实验室沈冰、董琳课题组近期在“臼齿”碳酸盐岩问题的研究方面取得重要进展,相关研究成果于2016年1月7日发表于Nature Communication,论文题目为“Molar tooth carbonates and benthic methane fluxes in Proterozoic oceans”(DOI:10.1038/NCOMMS10317)。该研究通过对吉林省南部的早新元古代万隆组地层中的“臼齿”碳酸盐的镁、硫同位素进行测试分析,结果表明,“臼齿”碳酸盐岩形成于海底沉积物中的“硫还原–甲烷生成”重叠带上。在该重叠带缺氧条件下,甲烷气体源源不断大量产生并且释放到海洋里,随着压力的增大,致使尚未固结完全的沉积物产生裂隙,为微亮晶方解石提供了容纳空间;同时甲烷气体产生的一系列反应导致了沉积物中孔隙水的pH值升高,促进了方解石的析出。

此项研究在对解释“臼齿”碳酸盐岩的形成机制的同时,对元古代的海洋、大气环境以及全球冰期的产生具有重要的指示意义。研究表明,元古代海洋的广泛硫化使得当时海洋沉积物具有与显生宙完全不同的地球化学结构,即硫还原带与甲烷生成带完全重叠。两带的重合使海底甲烷的大量释放成为可能,这意味着除去众所周知的温室气体CO2,甲烷极有可能是元古代大气温室气体的另一个重要来源;距今约7.5亿年前的大气氧化则阻止了海底甲烷的进一步释放,从而直接诱发了随之而来的全球冰期,即“雪球地球”。

中国科学院广州地球化学研究所矿物物理化学学科组博士研究生姜玉航在牛贺才研究员指导下,对华北克拉通南缘中条山古元古代胡家峪铜矿进行了矿床地质、流体包裹体和C-O同位素综合研究,在该矿区发现了前寒武纪残留的蒸发岩、沉积红层及黑色岩系,揭示了矿体与上述岩石单元的空间耦合关系,认为中条山胡家峪-篦子沟型铜矿是较典型的沉积岩型层状铜矿床。

图1. 沉积盆地高价铁/锰氧化物诱发的甲烷热氧化模式示意图

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上月,北京大学沈冰、董琳课题组在臼齿碳酸盐岩研究上获得重要进展。该研究对吉林省南部的早新元古代万隆组地层中的“臼齿碳酸盐岩”的镁、硫同位素进行了测试分析,结果表明,“臼齿”碳酸盐岩形成于海底沉积物中的“硫还原–甲烷生成”重叠带上。在重叠带的缺氧条件下,甲烷气体源源不断大量产生并且释放到海洋里,随着压力的增大,致使尚未固结完全的沉积物产生裂隙,为微亮晶方解石提供了容纳空间;同时产生甲烷气体的一系列反应导致了沉积物中孔隙水的pH值升高,促进了方解石的析出。

图3 胡家峪铜矿碳酸盐C-O同位素组成及与中非铜矿带对比图

胡文瑄教授课题组选择了准噶尔盆地深埋条件下含有红层的砂砾岩油气储层进行探索性研究, 观察到可能是甲烷氧化产物的次生方解石。在此基础上, 研究团队综合应用多种现代化研究手段, 包括高精度二次离子探针分析等, 发现来自于深层烃源岩的甲烷在90至135 °C被高价锰/铁氧化物热氧化, 释放出13C极度亏损的CO2和可溶的Mn2+和Fe2+。在偏碱性条件下, 生成的CO2与长石溶解释放的Ca2+结合沉淀为次生方解石。该方解石具有极低的δ13C值(−70至−22.5 ‰, VPDB)和显著富锰(MnO均值为5 wt %)的特点。在研究区, 评估约有12.24亿吨的甲烷被氧化。甲烷的这一热氧化机制,一方面可以解释一些陆相含红层盆地天然气聚集偏少的原因,另一方面也可能是地壳深部CH4- CO2相互转化和发生碳汇的重要机制。

                     铁化海洋模型                       硫化海洋模型

图2 胡家峪铜矿不同成矿阶段流体包裹体均一温度-盐度协变图解

该成果由课题组6位成员合作完成, 包括胡文瑄、康逊、曹剑、王小林、吴海光和傅斌。其中, 胡文瑄教授和康逊博士为论文共同第一作者。该工作得到了国家自然科学基金(41830425, 41230312, 41573054)、中央高校基本科研业务项目(020614380056)以及南京大学优秀博士研究生创新能力提升计划项目(201701B023)的资助。

“臼齿构造(Molar Tooth Structure)”是指在距今约25-7.5亿年前的元古代地层中广泛发育一种特殊的碳酸盐岩沉积构造,其形似“臼齿”,并且由等粒微亮晶方解石充填。“臼齿”碳酸盐岩因其极为独特的形态特征、以及谜一样的方解石的填充机制引起了沉积学家的广泛兴趣,更为有趣的是,它消失的时间与地球的一系列强烈变更—大气的氧化、全球冰期和动物的出现等相对应,它们之间是否存在必然联系尚不得而知。近百年来,“臼齿构造”的成因机制和地质意义一直是众多地质学家关注的焦点问题。

威尼斯国际平台app,中科院矿物学与成矿动力学重点实验室&广州地化所科技处 供稿

图2. 准噶尔盆地三叠系百口泉组砂砾岩中次生方解石产状和地球化学特征

“臼齿”碳酸盐岩野外照片

图1 中条山地区区域地质略图

(地球科学与工程学院 科学技术处)

此项研究不仅解释了“臼齿”碳酸盐岩的形成机制,同时对元古代的海洋、大气环境以及全球冰期的产生具有重要的指示意义。研究表明,元古代海洋的广泛硫化使得当时海洋沉积物具有与显生宙完全不同的地球化学结构,即硫还原带与甲烷生成带完全重叠;两带重合使海底甲烷的大量释放成为可能,这意味着除去众所周知的温室气体CO2,甲烷极有可能是元古代大气温室气体的另一个重要来源;距今约7.5亿年前的大气氧化则阻止了海底甲烷的进一步释放,从而直接诱发了随之而来的全球冰期,即“雪球地球”。

沉积岩型层状铜矿床 (Sediment-hosted stratiform copper deposit) 是一种重要的铜资源,目前普遍认为含铜的氧化卤水迁移至还原界面导致了金属元素沉淀,但详细的成矿流体作用机制尚不清楚。

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流体包裹体岩相学和显微测温研究表明,胡家峪铜矿床的原始成矿流体是一种中温高盐度的盆地卤水。综合矿床地质及同位素地球化学的研究,研究者刻画了胡家峪铜矿的成矿过程:篦子沟组上部溶解蒸发岩形成的高盐度流体在该组下部的富铜红层中萃取成矿物质并形成氧化的含铜卤水,卤水沿断层及裂隙通道上升并与还原性的篦子沟组顶部黑色岩系反应,导致铜以硫化物形式卸载成矿;变质成矿阶段的成矿流体主要为中高温高盐度富CO2的变质流体,CO2的逃逸则导致流体中的铜沉淀。

2018年12月3日, 《自然-通讯》在线发表了地球科学与工程学院胡文瑄教授课题组在含油气盆地烃类演化领域取得的突破性进展, 题目为“Thermochemical oxidation of methane induced by high-valence metal oxides in a sedimentary basin” (Nature Communications, 2018, 9: 5131)。

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与俄罗斯Udokan全球最古老的沉积岩型层状铜矿床一样,胡家峪铜矿形成于20亿年左右,产于全球大氧化事件之后, 可能是对地球生态系统从还原状态向氧化状态转变的重要响应。

该成果发表在国际主流地学期刊Precambrian Research 第255期上 (Jiang YH, Niu HC*, Bao ZW, Li NB, Shan Q, Yang WB, Yan S, 2014, Fluid evolution of the Paleoproterozoic Hujiayu copper deposit in the Zhongtiaoshan region: Evidence from fluid inclusions and carbon–oxygen isotopes, Precambrian Research, 255: 734-747)。

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研究显示,胡家峪铜矿的碳酸盐C-O同位素演化趋势与著名的中非铜矿带内典型沉积岩型层状铜矿床的碳氧同位素演化趋势具有明显相似性。研究还显示,胡家峪铜矿床的成矿流体与强还原性的黑色岩系进行了明显的碳同位素交换,黑色岩系作为地球化学障对铜的沉淀具有重要约束。

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